為什么很多吸附等溫線都有回滯環(huán)?它是怎么產(chǎn)生的?
在許多等溫線類型中存在多種回滯環(huán)。2015年,純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)(IUPAC)在其報(bào)
告中對(duì)回滯環(huán)的來源進(jìn)行了闡述。
處于物理吸附等溫線的多層吸附范圍內(nèi)的*性的回滯環(huán)通常與毛細(xì)管凝聚有關(guān),重現(xiàn)性較好,
這種形式的回滯是由于吸附亞穩(wěn)態(tài)和/或網(wǎng)狀分子結(jié)構(gòu)的影響。在一個(gè)開放的孔道中(通孔,如圓柱
形的幾何形狀),凝聚的延遲是多層吸附氣體的亞穩(wěn)態(tài)造成的,這類孔的回滯環(huán)吸附分支部分同時(shí)存
在氣-液相變和可逆的液-氣相變的兩種狀態(tài),而沒有達(dá)到熱力學(xué)平衡狀態(tài)。由于蒸發(fā)過程不涉及成
核,脫附階段相當(dāng)于可逆的液-氣相變。因此,如果孔被液體狀的凝聚物所填充,熱力學(xué)平衡是建立
在脫附曲線的
在更復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)中,脫附路徑通常取決于網(wǎng)絡(luò)效應(yīng)和各種形式的孔道阻塞(圖59右)。如
果寬孔都只能通過狹窄的孔頸通道連接外表面(例如,墨水瓶孔形),就會(huì)發(fā)生回滯現(xiàn)象。寬孔的填
充和以前一樣,但在脫附階段,孔道一直保持充滿狀態(tài),直到在較低的蒸汽壓下,狹窄的孔頸中的
吸附氣體先蒸發(fā)騰空,寬孔中的吸附質(zhì)才可能蒸發(fā)脫附。在一個(gè)孔網(wǎng)結(jié)構(gòu)中,脫附蒸汽壓取決于孔
頸的尺寸和空間分布。如果孔頸直徑不
是太小,孔網(wǎng)可以在到達(dá)一個(gè)相對(duì)壓力
下開始騰空,這個(gè)壓力點(diǎn)相當(dāng)于特征性
的滲透閾值。這樣,我們可以從等溫線
的脫附分支上獲得有關(guān)孔頸大小的有
用信息。
理論和實(shí)驗(yàn)研究表明,如果孔頸寬
度(W)小于臨界尺寸(W c,在77K
的氮吸附是大約5-6nm的孔喉),由墨
水瓶肚的較大孔脫附還存在氣穴效應(yīng)
機(jī)理(即在亞穩(wěn)態(tài)凝聚流體中自發(fā)成核
和生成氣泡,見圖59左)。例如,在某
圖59 孔道阻塞和氣穴控制的蒸發(fā)現(xiàn)象示意圖
引自M. Thommes, B. Smarsly, P. I. Ravikovitch, A. V. Neimark,
Langmuir 2006, 22, 756.
些微介孔二氧化硅、介孔沸石、粘土,
以及某些活性炭中已經(jīng)發(fā)現(xiàn)氣穴控制
的蒸發(fā)現(xiàn)象。與孔道阻塞/滲流控制蒸發(fā)相反, 在氣穴存在的情況下,無法獲得孔喉直徑及其分布等
定量信息